THESE EN COTUTELLE. Abedalhasan BREIDI

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1 THESE EN COTUTELLE présentée à l UNIVERSITÉ PAUL VERLAINE METZ par Abedalhasan BREIDI pour l obtention des grades de: DOCTEUR DE L UNIVERSITÉ PAUL VERLAINE METZ DOCTEUR DE L UNIVERSITÉ LIBANAISE Discipline: Physique Spécialité: Physique de la matière condensée Temperature pressure phase diagrams, structural and electronic properties of binary and pseudobinary semiconductors: an ab initio study Diagrammes de phase température préssion, proprietés structurales et électroniques des semiconducteurs binaires et pseudo-binaires: un étude ab initio Soutenue le 16 juin 2011 devant le Jury composé de: M Niels CHRISTENSEN Professeur à l Université de Aarhus (Danemark) Rapporteur MJózef DENISZCZYK Dr. habil. à l Université de Silesie (Pologne) Rapporteur M Mahmoud KOREK Professeur à l Université Arabe de Beyrouth (Liban) Rapporteur M Andrei POSTNIKOV Professeur à l Université Paul Verlaine Metz Directeur de thèse M Fouad EL HAJ HASSAN Professeur à l Université Libanaise Directeur de thèse M Igor ABRIKOSOV Professeur à l Université de Linköping (Suède) Examinateur M Jean-Louis BRETONNET Professeur à l Université Paul Verlaine Metz Examinateur M Abbas HIJAZI Professeur à l Université Libanaise Examinateur M Alain POLIAN Professeur à l Université Paris 6 Examinateur

2 I would like to dedicate this thesis to my loving parents... c 2011 Abedalhasan BREIDI All rights reserved

3 Acknowledgements First and foremost, I would like to thank my advisors for their guidance and support throughout my thesis. I count myself as very fortunate for having them as research mentors and collaborators during these years. I wish to acknowledge our collaborator at our Laboratoire de Physique des Milieux Denses (LPMD): Olivier Pagès. He put me on the road of this thesis and enriched it through advice and unrelenting support and was always willing to share his deep knowledge and understanding of semiconductor alloys. I am also indebted to all the members of the LPMD community who have helped me in my research endeavours over the years. I wish to thank Jozef Deniszczyk for hosting me at his laboratory at the Silesian University in Katowice and who responded to my computational inquiries with interest and guided me through my first steps to use the Alloy Theoretic Automated Toolkit (ATAT), and his PhD student Andrzej Woźniakowski for interesting discussions about aloy thermodynamics. I wish to acknowledge the support of our collaborators of the Laboratoire de Physique Moléculaire et des Collisions (LPMC), particularly Boghos Joulakian and Claude Dal Cappello for being receptive to my interrogations and letting me use their computational facilities. I extend special thanks to my long-time officemates, Jihane Souhabi, Narjes Mortazavi and my colleagues in other laboratories joining the same institute: Nichola Barthen, Gregory Hamm, Karim Khalouk and Mohamad Mouas... : All of you have been wonderful; you made my work so much more enjoyable, especially in the weekly Futsal soccer sessions!! Thanks to our École Doctoral SESAMES and Université Paul Verlaine for financing my several travels and attendances of workshops and tutorials in Barcelona, Oxford and Zaragoza, Berlin, Katowice and Strasbourg. I am thankful for Région de Lorraine for partly financing this thesis. I also acknowledge the support of our École Doctoral des Sciences et Technologies (EDST) and Laboratoire des Physiques des Matériaux (LPM) at the Université Libanaise. All my deepest thoughts and gratitudes go to my family for their unconditional love and constant support across the distance and throughout the years. Your determination and optimism have been a constant source of inspiration to me. You made this possible. i

4 Temperature pressure phase diagrams, structural and electronic properties of binary and pseudobinary semiconductors: an ab initio study Abstract In semiconductor research, an isovalent substitution on a sublattice, either cationic or anionic one, is a convenient tool to tune lattice parameters, electronic or elastic properties. External hydrostatic pressure is another such tool, which may either enhance or inhibit the effects of alloying, and in any case offers an additional coordinate for scanning and probing the properties of semiconductors. Moreover, external pressure may induce a sequence of structural phase transitions, which in their turn may result in unusual band structures and lattice-dynamical properties. As energies of different phases (needed to construct phase diagrams) and force constants (responsible for vibrational spectra in crystals) are groundstate properties, they can be reliably obtained from first-principles calculations done within the density functional theory (DFT). The present work outlines such studies realized with different and, in part, complementary calculation methods. Comparative analysis of possible phases of pure ZnS and ZnSe compounds under hydrostatic pressure, done using a highly precision APW+lo method (realized in the WIEN2k code), helped to refine the sequence of pressure-induced phase transitions and to resolve some earlier controversies in theory works, related to the use of different exchange-correlation schemes. The calculation of phonon dispersions in the same compounds under pressure, done in linear-response formalism (abinit code), helped to identify dynamical instabilities associated with softening of acoustic modes in some parts of the Brillouin zone, indicating precursors of phase transition. The vibrational spectra under pressure were then subject to study under alloying, in the (Zn,Be)Se system; calculations done using the frozenphonon method as employed in Siesta code. The thermodynamic stability of the known competing phases (zincblende and wurtzite), in the alloy Cd(S,Se), is investigated using pseudopotential method (VASP), where the special quasirandom structures (SQS) formalism is employed to efficiently represent the disorder of the considered phases. On this basis, it became possible to give full structural characterization, and to discuss the temperature-concentration phase diagram. Keywords: DFT, lattice vibrations, phase transitions, mixed semiconductors ii

5 Diagrammes de phase température pression, proprietés structurales et électroniques des semiconducteurs binaires et pseudo-binaires: un étude ab initio Résumé Concernant la recherche sur les semiconducteurs, la substitution isovalente sur un sous-réseau, qu il soit cationique ou anionique, permet d ajuster les paramètres de structure de maille et les propriétés électroniques ou élastiques. La pression hydrostatique externe peut augmenter ou inhiber les effets produits par cette substitution, et, en tout cas, offre un degré de liberté supplémentaire pour varier, ou sonder, les propriétés des semiconducteurs. Par ailleurs, la pression extérieure peut induire une séquence de transitions structurales de phase, qui à leur tour peuvent induire une modification de la structure de bande et des propriétés de dynamique du réseau inhabituelles. Puisque les énergies des phases en présence ainsi que les constantes de force sont des propriétés que relèvent de l état fondamental, elles peuvent être obtenues de manière fiable à partir de calculs premiers principes effectués au sein de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Le présent travail concerne de telles études d ordre théorique, réalisées avec diverses méthodes de calcul, qui sont, en partie, complémentaires. L analyse comparative des phases en compétition dans les composés purs ZnS et ZnSe sous pression hydrostatique, réalisée en utilisant la méthode de calcul de haute précision APW+lo (mise en oeuvre dans le logiciel WIEN2k), a permis de préciser la séquence des transitions de phase induites sous pression extérieure et de résoudre certaines controverses théoriques, liées à l utilisation de schémas différents d échange-corrélation. Le calcul des dispersions des phonons dans l un desdits composés (ZnSe) sous pression, effectué dans le cadre du formalisme de la réponse linéaire via le code abinit, a permis d identifier les instabilités dynamiques associées au ramollissement des modes acoustiques dans certaines parties de la zone de Brillouin, correspondant au pressentiment d une transition de phase. Les spectres de vibration sous pression ont ensuite été simulés dans un système mixte, en l occurrence (Zn,Be)Se, en utilisant la méthode des phonons gelés et le code Siesta. Enfin, la stabilité thermodynamique des phases en compétition, zincblende et wurtzite, du semiconducteur mixte Cd(S,Se) a été étudiée en utilisant le logiciel VASP selon la méthode du pseudopotentiel, en combinaison avec le formalisme des structures quasialéatoires spéciales (SQS) permettant de représenter efficacement le caractère désordonné des phases considérées. Il a été possible, sur cette base, de réaliser la caractérisation structurale complète, et de discuter le diagramme de phase température concentration. Mots clés: DFT, vibrations de réseau, transitions de phase, semiconducteurs mixtes. iii

6 Le travail englobe, après une Introduction, les sept chapitres numérotés, les Conclusions générales et les quatre annexes. L Introduction explique brièvement le besoin de systématiser les résultats des études des proprietés électroniques et vibrationels des semi-conducteurs II-VI (purs et mixtes) sous pression, et explique dans quelle logique cette information devient intéressante et abordable par moyens des calculs premiers principes, comme dans le travail donné. Tels calculs peuvent être regardés comme une sorte d expérience numérique; ils complètent, ou permettent d interpréter, dans certaines situations les vraies expériences. Le niveau de précision pratique dans la solution des équation fondamentales de la mécanique quantique est celle de la théorie de la fonctionnelle de la densité (Density Functional Theory DFT). Cette théorie est capable de décrire avec très bonne précision les propriétés liées à l état fondamental d un matériau. Ces propriétés sont, par exemple, les changements de l énergie totale en fonction de la modification de la structure cristalline, ce que en principe ouvre une voie à la modélisation des diagrammes de phase sous pression. L organisation du calcul premiers principes permet de définir facilement les conditions microscopiques (composition chimique strictement donnée, la pression extérieure) qui soient difficile d obtenir, ou de contrôler, dans l expérience. Les calculs peuvent être utilisés pour la recherche des nouveaux phases de haute pression, ainsi que pour identifier et caractériser les barrières d activation (au passage d une phase à l autre). Parmi les matériaux abordés dans le travail, il y a deux composés binaires purs, ZnS et ZnSe, et des alliages semiconducteurs pseudobinaires Cd(S,Se), (Zn,Be)Se et In(As,P). Par conséquent, les deux axes de recherche principales dans le thèse sont (a) les transitions de phases induites par pression dans les composés binaires et (b) l effet de la température et la composition sur la stabilité des phases dans les alliages pseudobinaires. Le premier but est caractérisé par la construction du diagramme des phases sur la base de comparaison de leurs enthalpies. En plus, le changement de la dispersion de phonons sous pression dans un de ces systèmes est étudié sur la base de calcul de la dynamique de réseau dans l approche de réponse linéaire. Le seconde but (b) qui concerne des alliages pose une question de modélisation des phases mixtes; une approche bien établie pour le choix de phases représentatives est celle de structures spéciales quasi-aléatoires (Special Quasirandom Structures SQS). Un certain nombre de tels structures ont été générés et utilisés pour d en tirer les résultats de calcul premiers principes vitales pour la construction du diagramme des phases. Le reste de l Introduction annonce le continu de travail, chapitre par chapitre. Le premier chapitre, Entrée dans le travail, s ouvre (Sec. 1.1., Structures cristallines) par un exposé des phases pertinentes pour ce travail, notamment la zinc blende (ZB) et wurtzite (WZ), visualisées dans la Fig Les formules utiles pour les distances interatomiques et angles entre les liaisons en chaque phase sont iv

7 données dans le Tab Ensuite, je donne un contexte historique des études sur les semiconducteurs mixtes. La différence est soulignée entre, d un côté, des alliages semiconducteurs binaires du type A x B 1 x,où A et B sont les élements de la 4ème colonne du tableau périodique, tels comme Si C ou Si Ge, et, d un autre côté, des alliages pseudobinaires du type A x B 1 x C, C étant un sous-réseau parfait (soit cationique soit anionique), par exemple, Ga x In 1 x As ou ZnS x Se 1 x. Si les structures cristallines de deux composés parents, AC et BC, sont identiques, les structures intermédiaires ont typiquement la même structure. La variation du paramètre du réseau moyen en fonction de la concentration x a typiquement un caractère linéaire, en obeissant la loi de Vegard, v. Eq. (1.1). Ceci a été confirmé dans l expérience (par diffraction des rayons X, dont un exemple est donné dans Fig. 1.2) pour un grand nombre de systèmes. En ce que concerne l ajustement des longueurs des liaisons A C, B C dans un système mixte, la diffraction des rayons X ne permet pas étudier ces proprietés locales, mais heureusement une méthode spéctroscopique, celle de Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS), en est plus puissante. Depuis des travaux de Mikkelsen Jr. et Boyce en 1983, il est connu que les distances premiers voisins (liaisons anion cation) ne changent pas beaucoup dans un système mixte par rapport de leurs valeurs respectives dans les cristaux parents v. Fig. 1.3, extraite du travail originale de Mikkelsen Jr. and Boyce. La définition des paramètres de relaxation pour les longueurs de liaison, qui caractérisent le décalage de ces derniers d un comportement prévu par la loi de Vegard, est donnée par Eq. (1.3). Fig. 1.4 montre l évolution de distances entre des deuxièmes voisins, anion anion et cation cation, dans le système mixte In x Ga 1 x As, d après les résultats de Mikkelsen Jr. et Boyce. Il en résulte que les distances As As restent bimodales, alors clairement séparés en deux groupes, le plus court As Ga As et le plus longue As In As, tandis que toutes les trois types de distances cation cation, In In, Ga Ga et In Ga, suivent grossièrement la loi de Vegard. En ce que concerne la description théorique des semiconducteurs mixtes, après avoir mentionné l approximation du cristal virtuel (virtual crystal approximation VCA), la plus simplisitique et moins intéressante à cette fin, l approche nommée l isodéplacement modifié des éléments aléatoires (modified randomelement isodisplacement MREI) dûà Chang et Mitra, est mentionnée. Cette approche, dans l esprit de l observation expérimentale de Mikkelsen Jr. and Boyce, postule l existence d une longueur de liaison unique pour chaque espèce de la liaison (cation anion) donné. Ceci a des conséquences immédiates pour l interpretation des vibrations (phonons) dans un cristal mixte. Cette interprétation, connue comme une paradigme 1 liaison 1 mode, a été contestée récemment dans les travaux de Pagès et al., qui a analysé certaines limitations marquantes du ledit modèle de Chang et Mitra. Pagès et al. ont souligné l importance de l environnement locale (une enrichement local du matériau en v

8 l un ou en l autre composé parent, dû aux variations locales de la concentration) et l observation, dans plusieurs cas, de (au moins) deux modes de vibration bien résolus, dérivés du même espèce de la liaison chimique. Le travail actuel rend une contribution à l analyse de ce type du comportement vibrationel pour un système mixte, Be x Zn 1 x Se sous pression, abordé dans le Chapitre 6. Suite à cette brève introduction dans la thématique des alliages, le chapitre 1 se tourne (Sec. 1.2., Transitions de phase induites pas pression) vers le rôle de l étude sous pression dans la science des matériaux. Ils rendent possible une création des nouvelles phases, mais aussi ouvrent des riches perspectives dans la science fondamentale, grâce à la manifestations de certains phénomènes intéressants: (de)localisation électronique, effets du transport, couplage des propriétés électroniques et vibrationelles, propriétés de symétrie cachés et relèvés, decrites par la théorie de groupes. Même lorsque on se limite à des systèmes semiconducteurs, le champ de recherche corréspondent est très vaste. Après avoir exposé les techniques d expérience utilisées dans les études sous pression (diamond anvil cells pour générer la pression et end stations des sources synchrotron équipées par diffractomètres des rayons X afin de déchiffrer les structures), le Chapitre 1 entre dans la discussion de thermodynamique des alliages, mettant le cadre sur l analyse ultérieure (sur le système CdS x Se 1 x dans le Chapitre 7). Le point de départ est l équation de l énergie libre de Gibbs G(p, T ), donnée par Eq. (1.4). Leur parties essentielles accessibles dans des calcul premiers principes sont l énergie interne (l énergie totale, calculée à la température zéro pour les conditions structurelles, telles comme pression ou volume, données an avance), et la contribution vibrationelle àl énergie de Gibbs (accessible, dans l approximation quasi-harmonique, à partir de la densité de modes de vibration). Une différence est expliquée entre des transitions de phase du premier et du deuxième ordre, qui sont classées selon l ordre de la dérivée de l énergie libre de Gibbs G(p, T ) en la pression p, soit G/ p = V (volume) soit 2 G/ 2 p = B (compressibilité), qui subit une discontinuité lors la transition. On note que les changements de la symétrie lors de la transition peuvent être identifiés par méthodes de la théorie de groupes en faisant usage de la théorie de Landau de transitions de phases. Dans la discussion qui suit sur les transitions de phase, une distinction est faite entre une transition displacive et reconstructive. Dans la première, les groupes d espace de deux phases concernés se trouvent dans une rélation groupe sousgroupe ; un paramètre d ordre peut être identifié qui lie, dans l esprit de la théorie des transitions de phase de Landau, les deux situations avant et après la transition, et qui quantifie alors une distortion de la phase plus symétrique vers la phase moins symétrique. Par contre, dans le cas opposé d une transition reconstructive, les deux phases de départ et finale ne sont pas connectés comme groupe et sous-groupe. Plutôt, il existe un trajet entre les deux structures termivi

9 nales qui passe à travers d une phase intermediaire dont le groupe d espace est un sous-groupe de deux phases terminales. L identification d un tel trajet n est pas forcement unique; notamment l Annexe A donne un exemple détaillé d un telle analyse. L existence d une barrière à surmonter afin d arriver d une phase à l autre explique pourquoi certains transitions sont évitées dans le sens cinétique. Les transitions de phase de première ordre peuvent être soit displacive soit reconstructive, tandis que les transitions de seconde ordre sont typiquement displacive, et associés à un emoulement d un mode de vibration acoustique transversale dans un certain point de la zone de Brillouin. Telles transitions ne changent pas le nombre de coordination d un anion ou un cation, et sont reversibles. Cependant les transitions de première ordre sont parfois irreversibles, ou autrement exposent une hystérésis. Une attention et attirée au fait que la pression de transition avisée par une expérience peut dépendre fortement sur la méthode utilisée, dû aux différences dans l échelle de localisation dont la technique en question est sensible. Typiquement la photoluminescence et la diffusion de Raman donnent les valeurs trop basses tandis que la diffraction des rayons X surestime la pression de transition, et l absorption des rayons X donne les estimation intermédiaires. Un effet bien connu de l application de la pression est de transformer les liaisons molles, du type van der Waals, dans les liaisons dures. Une autre observation intéressante est que les séquences de phases qui ont été trouvées pour les éléments légers sous pression ont tendance à se reproduire aussi avec leurs homologues plus lourds, mais aux pressions moins élevées. La partie finale du Section 1.2 expose les phases typiques pour semiconducteurs binaires II-VI et III-V sous pression. L état fondamental est typiquement réprésenté soit par le structure ZB soit par WZ. Les deux phases sont souvent très proches en énergie et sont alors concurrentes dans la diagramme des phases; une faible préference vers soit l une soit l autre dépend des détails de la liaison chimique, degré de covalence etc. les exemples sont discutés. En principe, la structure de ZB est préférée dans les semiconducteurs avec les liaisons plus covalents. Sous pression, la structure de sel de cuisine (rocksalt, RS) s émerge éventuellement dans presque toutes les semiconducteurs (les exceptions sont discutés), précedée par les phase intermédiaires, cinnabar ou Cmcm. Les structures RS et Cmcm sont montrées dans Fig Un revue des travaux précedents sur les structures conclue la section 1.2. La section finale du premier chapitre, 1.3. Equilibre des phases dans les alliages pseudobinaires une brève introduction, s adresse àlagénérali- sation de l approche thermodynamique, introduite déjà dans la Section 1.2, vers les systèmes mixtes. La difficulté principale dans ce contexte est un choix efficace des configurations représentatives, qui sont a priori très nombreuses, dans le format pratique des calculs abordables. Le concept des structures spéciales quasivii

10 aléatoires (special quasirandom structures SQS), suggéré par Wei et Zunger en 1990, s a rendu très utile pour diverses calculs microscopiques pour les alliages. En plus que faciliter le choix de structure dans une simulation ad hoc pour une concentration donnée, dont les exemples se trouvent dans le chapitre 7, les SQS font parti des algorithmes, généralement compris comme methodologie CALPHAD, qui permettent un calcul systématique des diagrammes de phase, dans une approche combinée. D abord, les calculs premiers principes permettent de construire et enrichir la base des données des énergies en fonction de configuration microscopique (dans la technique d expansion en clusters cluster expansion); ensuite la simulation dy type Monte Carlo avec un hamiltonien modèle de l alliage ainsi paramétrisé permet de faire une très bonne statistique. (Cette dernière partie n a été achevée dans le travail actuel). Le deuxième chapitre, Fondaments de la théorie et les approximations utilisées, s adresse aux aspects pratiques des calculs réalisés. La section 2.1: Calculs ab initio de la structure électronique couvre les détails du calcul de la structure électronique pour un système quelconque. La base générale des calculs est celle de la Théorie de la fonctionnelle de la densité (Density Functional Theory DFT), qui a commencé par les travaux de Hohenberg et Kohn de 1964 et Kohn et Sham de Puisque ces fondaments sont vraiment bien connus, leur exposé dans la thèse épargne les détails et se limite à un guide à travers le minimum nécessaire, fourni des citations des articles de review utiles. La solution pratique des équations de Kohn Sham dans Eq. (2.3) demande de faire un choix d une méthode numérique; le caractère de nos systèmes d étude comme objects massifs justifie l usage des conditions aux limites périodiques (imposés, dans le cas d un alliage, sur une supermaille éventuellement grande) et, par conséquent, la présence du vecteur k dans l espace reciproque comme un nombre quantique valide. La relation entre les valeurs du k d une supermaille et ceux du réseau prototype demande cependant un soin dans l inerprétation et dans la discussion. L usage des divers approximations pour l échange-corrélation (XC), notamment soit l approximation de la densité locale (Local Density Approximation, LDA) soit l approximation du gradient conjugué (Generalized Gradient Approximation, GGA) est discuté. La suite est une discussion entre les codes de calcul et des logiciels à utiliser, ces derniers, notamment le code WIEN2k, VASP, Siesta et abinit, sont expliqués et comparés. Cette gamme de méthodes comprends un code toutes électrons (WIEN2k), qui est très précis dans les calculs de l énergie totale à travers une large variation des paramètres de réseau, donc bien adapté pour la simulation des diagrammes de phase sous pression (Chapitre 4). Le code abinit permet le calcul des dispersion des phonons dans n importe quel point de la zone de Brillouin, ce qu est souhaitable pour les études de l instabilité dynamique sous pression (Chapitre 5). Siesta, capable de traiter d assez grandes supermailles viii

11 sans être limité par le manque de symétrie, est efficace dans le calcul la structure relaxée et les phonons gélés. Pour le code VASP, une interface existe avec un coquille (ATAT) qui permet faire des calculs thermodynamiques. Quelques sections du Chapitre 2 sont dédiés au traitement des effets de la dynamique de réseau. La section 2.2: Modèle du réseau statique et ses limitations explique le context dans lequel ces effets peuvent être negligés. La section 2.3: L approximation adiabatique justifie la couplage standard, d après Born et Oppenheimer, des degrés de liberté électroniques et ioniques. Touts calculs dynamiques dans ce travail ont été faits dans l approximation de Born et Oppenheimer. La section 2.4: Un mot d introduction sur un phonon rappelle l essentiel sur le définition, et interprétation, des phonons du point de vue des calculs pratiques ab initio, explique comment les constantes de forces nécessaires pour les calculs dynamiques peuvent-ils être accumulées. Les tailles des matrices résultantes (à diagonaliser) sont expliquées, et une petite discussion est ajoutée, en vue des calculs pour supermailles élargies dans les chapitres qui suivent, sur la relation entre le vecteur d onde soit correspondant au vrai centre de la zone de Brillouin du cristal, soit plié vers q =(0, 0, 0) de la supercellule à partir d un autre point de la zone de Brillouin. La section 2.5: Formalisme de l approximation harmonique comprend la déduction de l équation dynamique (2.24) pour les modes de vibration, avec leurs pulsations ω α (q) dépendants du nombre d onde q et avec polarisations corréspondantes α, à partir des equations Newtoniennes et en utilisant l approximation harmonique pour découpler les modes différents. Le problème se réduit ensuite à la construction de la matrice dynamique de l Eq. (2.25). Ce dernier peut être obtenu par le méthode directe (ou, déplacements finies, ou phonons gélés ), de façon à quelle les éléments de la matrice dynamique soient évalués par différences finies, comme [changement de force sur un atome i]/[déplacement d un atome j]. Une telle option est implémentée dans le code Siesta. Une autre possibilité est un calcul direct des élements de la matrice dynamique pour n importe quelle valeur du vecteur d onde, en utilisant la théorie de perturbation en 2ème ordre. Cette approche est implementée dans le code abinit. La Section 2.6: Diagramme de phase d un alliage pseudo-binaire revient au traitement thermodynamique de l énergie libre nécessaire pour la construction d une diagramme de phases, déjà abordé brièvement dans la Sec. 1.2, maintenant dans le contexte plus pratique, et spécifiquement confiné aux alliages pseudo-binaires A x B 1 x C. Je discute le parametrisation de l énergie libre de Helmholtz, F, en fonction de la concentration x, et donne l expression explicite pour l entropie configurationale. Ensuite la forme générale de la fonction F (x) est discutée pour les cas de l enthalpie de mélange positive et négative. Dans le premier cas, illustré par Fig. 2.5, le passage des courbes spinodale et binodale est discuté, et la présence de lacune de miscibilité expliquée. Pour l enthalpie ix

12 de melange negative (Fig. 2.6), une lacune de miscibilité ne se manifeste pas; cependant, autour de la concentration x = 0.5, on note une région de l existence de la phase ordonné ABC 2. La section 2.7: Modèles analytiques des diagrammes de phase couvre les deux cas spéciaux mais importants du point de vue de la théorie: un modèle de la solution idéale, i.e., le cas de l énergie de melange nulle, ΔU =0,etle cas nommé modèle strictement regulièr, avec un comportement parabolique de l énergie en fonction de la concentration, ΔU x(1 x). La section 2.8: Calculs premiers principes des propriétés thermodynamiques porte sur les détails de l évaluation de l entropie électronique et vibrationelle, nécessaires pour l évaluation des termes respectives dans l énergie libre donnée par Eq. (2.37). L approximation quasi-harmonique est expliquée, et les exemples de son utilisation (expansion thermique des métaux, d après le review de van de Walle et al.) sont donnés: Fig. 2.7 montre la variation de l énergie libre du composé Al 2 Cu en fonction de température, et Fig. 2.8 donne les courbes de l expansion thermique calculée, aussi en fonction de la température, pour deux métaux purs, sodium et aluminium. Le troisième chapitre, Etudes premiers principes de gap bowing dans les systèmes mixtes InAs 1 x P x, ouvre la présentation des résultats originals du travail. Le but principal de cette partie de travail est de décrire la variation de la bande interdite en fonction de composition. La déviation, parfois assez grande, de ce comportement de la loi de Vegard est caractérisé par le paramètre nommé gap bowing. Dans le système InAs 1 x P x, abordé dans ce chapitre, la bande interdite varie entre 0,36 ev pour InAs et 1,35 ev pour InP, se que tombe dans le domaine spectrale d infrarouge. Par conséquent les semiconducteurs mixtes In(As,P), avec leur largeur de la bande interdite ajustable, sont devenu intéressantes pour construction des détecteurs de l infrarouge et, en telle qualité, ont servi objets de plusieurs études récents. Dans mon travail, le calcul de la structure électronique aétééffectué en utilisant le méthode full-potential linearized augmented plane waves (FP-LAPW). Deux types du potentiel d échange-corrélation ont été utilisé: la GGA dans la réalisation de Perdew Burke Ernzerhof, une option standard dans les calculs DFT qui demandent une haute précision de l énergie totale, et un schème de Engel et Vosko, qui et connu de pouvoir enlargir les predictions de calcul pour la bande interdite, vers les valeurs plus proches à l expérience, au prix de détérioration de l énergie totale. Les deux schèmas sont alors souvent utilisés en parallèle et en comparaison. L aspect alliage était pris en compte dans le calcul par l usage se supermailles ordonnés, comptants soit 8 soit 16 atomes. La distribution des anions (As, P) sur leurs sites du sous-réseau cubique à faces centrées pour les concenrations de 25 et 75% correspondant à la structure ordonnée du type Cu 3 Au. La supermaille utilisé pour la concentration de 50% a été similaire à la structure de chalcopyrite. x

13 Pour chaque concentration, le volume de supermaille a été optimisé (par variation homogène du paramètre de réseau, sans ajuster les coordonnés internes). Le calcul a démontré une décroissance graduelle du paramètre de réseau à partir de 6,189 Å pour InAs (expérience: 6,036 Å) vers 5,964 Å pour InP (exp.: 5,861), accompagnée par une croissance du module de rigidité à partir de 49 GPa pour InAs (exp.: 59 GPa) vers 60 GPa pour InP (exp.: 74). Les résultats pour concentrations intermédiaires sont inclus dans le Tableau 3.1. La Fig. 3.1 montre que, tandis que la variation du paramètre de réseau est bien linéaire, la variation du module de rigidité en fonction de la concentration demontre une déviation importante de la linéarité. La bande interdite calculée était nulle en InAs d après les deux schèmas de l échange-corrélation utilisés (Fig. 3.2; Tab. 3.2); pour les concentrations élevées de phosphor, la schéma de Engel-Vosko donne des valeurs positives, augmentant jusqu à 1,003 ev pour InP (toujours inférieurs à l expérience). Dans le schéma de Perdew Burke Ernzerhof, la bande interdite ne s ouvre pas que à 75% de phosphore. Malgré la différence dans les valeurs absolues de la bande interdite avec l expérience, il est connu que les tendances de la variation, en fonction de la concentration, sont souvent bien reproduites, c est qui est justifié par les calculs. Les paramères décrivant la variation de la bande interdite sont ensuite analysés et décomposés en leurs composants dus aux divers mécanismes physiques de gap bowing, suite au contexte mis précédement dans les travaux par Bernard et Zunger. La paramétrisation correspondante est systématisée dans le Tab Le quatrième chapitre, la diagramme de phases des composés semiconducteurs du type II-VI, ZnSe et ZnS, en fonction de la pression, décrit une analyse détaillée de la construction du diagramme de phases de deux semiconducteurs binaires. La variable principale ici est la pression, et une question qui se pose concerne la serie de phases cristallins qui se changent l une à l autre dès que la pression s augmente. Considérant la phase ZB aux conditions ambiantes, les deux systèmes ZnSe et ZnS arrivent à la structure RS sous pression d ordre de quelques GPa. Les travaux existent, surtout dans le registre calculs premiers principes, qui modélisent l effet de pressions encore plus hautes, portants le système au-delà de la phase RS. Mes priorités, par contre, se concernent la simulation des phase intermédiaires entre la ZB et la RS. Les deux phases suspects, déjà mentionnées dans un grand nombre de travaux expérimentaux et théoriques, sont cinnabar et SC16. Ce que reste àvérifier était une précise attribution de ces deux phases sur le diagramme de phases (pressions de transition etc.) et leur stabilité relative, vue un assez grand nombre des calculs précédents, dont les résultats sont parfois en contradiction. Les calculs faits parfois dans le schéma tous électrons ou parfois dans l approche pseudopotentiel, en utilisant paramétrisations différentes pour l énergie d échangecorrélation, typiquement sans optimiser les coordonnées internes des phases comxi

14 plexes (cinnabar et SC16), ont signalé l émergence de soit une soit l autre en leur qualité des phases intermédiaires entre ZB et RS. La situation expérimentale n est pas claire non plus; les transitions vers une phase hexagonale (apparemment cinnabar) ont été indiquées lors de l enlèvement de la pression (downstroke), mais pas dans la transition inverse. Dans cette perspective, l étude actuelle a été faite en utilisant le méthode FP-LAPW tous-électrons de haute précision, deux paramétrisations pour l échange-corrélation standards (LDA et GGA), et prenant en compte tous les degrés de liberté à optimiser lors de calcul (paramètres de réseau et les coordonnés internes). Cette motivation primaire et une revue des travaux précédents est compris dans la Section 4.1: Introduction. La section suivante 4.2: Méthode et détails de calcul précise les cutoffs relevants en ondes plans et points k, soumises aux tests méticuleux. La Section 4.3: ZnSe; réflexions de début et résultats des calculs de l énergie totale s ouvre par les discussions sur les structures cristallins concernés (dont plus de détails sont élaborés dans l Annexe A). L observation importante est que la structure cinnabar, avec les valeurs des coordonnés internes u = v = 1 et le rapport des 3 paramètres cristallins c/a = 6, devient identique avec le RS. Lors d une optimisation de la structure sans contraintes, pour les valeurs différentes de la pression hydrostatique, les courbes énergie(pression) de deux phases RS et cinnabar se joignent, à partir d une valeur critique de pression, suite d une transition de phase de 2ème ordre. Dans les travaux précedents où les coordonés internes n étaient pas libres mais fixés à leurs caractéristiques pour la phase cinnabar aux conditions ambiantes, la transition de phase n apparait pas, et les courbes energie (volume) de deux phases se croisent sans se joindre. Fig. 4.1 montre les courbes pour les quatre phases concernées, d après les calculs effectués avec deux types d échange-corrélation, et Fig. 4.2 les courbes correspondantes de l enthalpie statique (relatif à la phase ZB). Tandis que la forme des courbes d énergie sur Fig. 4.1 (ou, autrement, les pentes des lignes de l enthalpie dans Fig. 4.2) ne diffèrent pas beaucoup entre les cas LDA et GGA, leur placement exacte n est pas le même. Comme un résultat, on trouve une région étroite des pressions pour la stabilité de la phase cinnabar entre les deux phases ZB et RS d après le calcul en GGA, mais pas avec LDA. En plus, les intersections des lignes de l enthalpie pour diverses phases sont légèrement décalées en GGA vers les plus hautes pressions, par rapport au cas LDA. Ceci permet de comprendre des ambiguïtés dans les résultats des calculs antérieurs et d estimer une certaine marge de tolérance vis-à-vis de nos résultats actuels. A la différence de notre prédiction concernante la stabilité de la phase cinnabar, la région de stabilité présumée de la phase SC16 se trouve dans les deux diagrammes de phase, calculés selon la GGA bien que selon la LDA, même si les largeurs de ces régions différent: 2,5 GPa, à partir de la pression estimée de transition à xii

15 10,8 Gpa d après LDA, contre l intervalle de 4,3 GPa, à partir de transition à 11,8 GPa, dans le cas de GGA. Pour comparaison, la région de stabilité dela structure cinnabar est plus étroite entre 13,35 et 13,9 GPa, et uniquement en considerant les calculs en GGA seulement. L observation expérimentale que la phase cinnabar existe lors de l enlèvement de pression est interprété, selon nous, parce que la transition ZB RS n est pas symétrique: le passage à travers la phase cinnabar est plus simple dans un sens que dans le sens opposé, donc la transition de phase sous pression dans le cycle répété seréalise, sur l échelle microscopique, le long d un trajet triangulaire. Cette idée est expliqué avec plus de détails dans l Annexe A. Une autre observation intéressante est que la phase SC16 échappe jusqu à maintenant sa détection expérimentale, malgré son placement énergétique, d après le calcul, au-dessous de la phase cinnabar. L interprétation plausible de ce fait-là, déjàévoquée dans la littérature, est que la phase SC16 est cinétiquement évitée (kinetically hindered ), par force de la barrière énergétique qu il faut traverser pour arriver à cette phase-là. Notons que l analyse statique manifestée par les figures n adresse pas que les énergies de chaque phase séparément, sans rien dire sur les trajets microscopiques qui transforment une phase dans l autre. Les exemples existent déjà depréparation la phase SC16 à haute pression et température et de leur préservation suivante comme une phase metastable aux conditions ambiantes dans GaAs. Le reste de la Section 4.3 explique les relations microscopiques entre les phases et expose les détails des changements structurales (longueurs de liaison; angles) sous pression, lorsque on modifie graduellement le volume de la maille primitive. Notamment le pli dans les valeurs de paramètres marquant la condensation de la phase cinnabar vers la RS fait objet de la discussion. La Fig. 4.3 donne le schéma de l environnement locale (tetraédrique distorté) autour d un anion et d un cation dans la structure cinnabar, pour mieux comprendre la transformation de cette dernière dans la structure RS (Fig. 4.4). La Fig. 4.5 montre la variation des paramètres cristallins a, c de la phase cinnabar, en fonction de pression, rendant visible une singularité qui se manifeste lors de la transition cinnabar RS. La largeur de la bande interdite augmente sous pression dans les phases ZB et cinnabar (étant plus petite dans cette dernière, v. Fig. 4.6); la phase RS reste métallique. La structure de bandes électronique dans la phase cinnabar, calculé avec GGA et LDA, est présentée dans la Fig La Fig. 4.8 centralise les longueurs des liaisons et angles des liaisons dans la phase cinnabar en fonction de la pression et rend visible, elle aussi, le collapsus vers la RS à la pression critique. Ensuite, la sructure SC16 est expliquée en plus de détails. Fig. 4.9 montre un dessin de sa maille primitive; Fig donne une variation de ces coordonnés internes sous pression, Fig changement des longueurs et des angles de liaison. Les détails de la structure cristalline et rélations explicites xiii

16 entre les coordonnés internes at longueurs/angles de liaison sont données dans l Annexe B. La Section 4.4: sulfure de zinc décrit la situation autour du second système couvert par le Chapitre 4; malgré la similarité de ses propriétés chimiques avec celles de ZnSe, le diagramme de phase de deux systèmes n est pas exactement le même. Notamment la structure de l état fondamental est WZ, qui transforme vers ZB sous pression. Les courbes volume énergie de ces deux phases (Fig. 4.12) sont presque indiscernable sur l échelle qui permet de résoudre la transition suivante induite par pression, vers la phase RS, atteinte à 15 GPa à peu près (d après le calcul avec LDA, v. Fig. 4.13). Il y a un certaine ambiguïté à propos de l existence de la phase SC16 intermédiaire entre ZB et RS; elle était prédite dans certains calculs mais pas trouvée dans l expérience. L existence de cinnabar comme une autre phase intermédiaire, différemment de la situation dans ZnSe, n était pas confirmé ni dans les calculs ni dans l expérience. Le but du calcul actuel est d essayer résoudre ces controverses et construire le diagramme de phases en fonction de la pression en utilisant le même méthode de calcul ainsi précise que dans l analyse sur ZnSe. Les courbes de l énergie totale en fonction de volume sont montrés dans la Fig. 4.12; les enthalpies de phases, par rapport de ZB, dans Fig On note que la phase SC16 peut être thermodynamiquement stable d après le calcul en LDA seulement, tandis que le calcul GGA indique la transition directe à partir de ZB vers le RS. La phase cinnabar reste instable partout selon les deux approximations pour l échange-corrélation, la LDA comme la GGA. Les résultats actuels de mon travail sont conformes avec les meilleurs expériences pas seulement qualitativement, mais donnent aussi une bonne estimation de la pression de transition ZB vers RS: à peu près 16.3 GPa, à comparer avec GPa comme valeurs expérimantales. Le cinquième chapitre, Instabilité dynamique dans la phase zinc-blende de ZnSe, est dédié à l étude des mécanismes intrinsèques de la transformation structurelle à partir de la phase ZB du ZnSe, et à la discussion sur le trajet microscopique possible d une telle transformation. Une approche statique abordée dans le chapitre précédent ne permet pas d analyser que le bilan énergétique de diverses phases séparément, dans leurs situations métastables, en laissant hors de discussion les possibilités d un passage d une phase à l autre. Le chapitre en question s occupe d une situation quand une phase métastable devient instable, susceptible d entrer dans une ré-structuration. Il faut préciser que je ne discute pas ici qu une transition de phase displacive. Une tendance vers une telle transition se manifeste par une forte abaissement (jusqu au zéro)de la fréquence d un mode acoustique de vibration pour une valeur quelconque du vecteur d onde q hors du centre de la zone de Brillouin. Dans cette situation, un de trois critères de la stabilité d un réseau, formulés par Peierls, n est plus satisfait. La première règle xiv

17 de Peierls dit que toutes les forces sur tous les atomes doivent être égale àzéro; la deuxième demande est que le matériel soit stable par rapport aux déplacements macroscopiques telles que la compression/expansion, ou poussée; la troisième règle est que le matériau soit stable vis-à-vis chaque petite déplacement atomique à partir de sa structure d équilibre. Cette dernière demande dit autrement que toutes les fréquences des phonons doivent être reélles (et positives), avec une seule exclusion de trois modes acoustiques de fréquence nulle à q = 0. Le cas opposé defréquence(s) imaginaire(s) signifie que la hyper-surface d énergie totale en fonction de toutes déplacements atomique possibles, à partir de la structure d équilibre, ait la courbure négative le long d (au moins) un sens dans l espace des déplacements, et alors le système trouverait un moyen d abaisser son énergie totale par rapport àl équilibre présumé. La pression est un paramètre externe qui peut influencer la condition d équilibre et induire une instabilité structurelle, manifestée par un mode mou dans le spectre des vibrations. La valeur de pression qui induit la fréquence du mode concerné d approcher zéro donne une indication d une condition critique pour la transition de phases; le vecteur d onde concerné, pour quelle une telle instabilité a lieu, permet de juger la forme de la maille primitive du matériau au-delà de la transition. La Section 5.2: Méthode, paramètres de calcul; tests de précision explique que le calcul a été effectué en utilisant le méthode de la réponse linéaire, afin de pouvoir tracer la dispersion des phonons dans le 1ère zone de Brillouin. Une telle approche est réalisée dans le logiciel abinit, un code qui utilise des pseudopotentiels (et donc ne sont pas du type tous-électrons ) et des ondes planes pour base des fonctions. D ailleurs j explique brièvement dans cette Section comment estimer les vecteurs de translation de la superstructure résultante de la transition de phase à partir du vecteur d onde dans la zone de Brillouin qui caractérise le mode de vibration devenant mou. L optimisation de la précision du calcul concerne un choix de deux paramètres essentiels, le cutoff d ondes planes, estimé suffisant avec la valeur de 32 Ha, et la finesse de la grille des points k, trouvée suffisante avec divisions. L analyse de la précision de calcul comprend une comparaison des courbes pression volume (donc d équation d état) obtenues avec les deux méthodes, WIEN2k et abinit, qui est en effet très bonne (Fig. 5.1). Pour l échange-corrélation, la GGA a été utilisée dans la paramétrisation de Perdew Burke Ernzerhof. En plus que la similarité de deux courbes, les valeurs du volume d équilibre obtenus par les deux méthodes sont très proches (162,3 Bohr 3 dans abinit, à comparer avec 160,8 Bohr 3 par WIEN2k), ainsi que les valeurs de bulk modulus (55 GPa dans les deux cas). La Section 5.3: Résultats et discussion donne des exemples des courbes de dispersion des phonons le long les intervalles habituelles entre les points de symmetrie dans la zone de Brillouin de la structure ZB, calculés pour deux xv

18 valeurs de la pression (12 et 19 GPa), respectivement avant et au-delà l instabilité qui se manifeste autour du point X (Fig. 5.2). Dans le deuxième cas, l instabilité est ainsi prononcée avec des fréquences de vibration imaginaires (indiquées par les valeurs négatives dans la figure) dans un certain voisinage du point X. Un abaissement de la fréquence sous pression se manifeste aussi autour du point L, mais cette instabilité n est encore pas complètement achevé à19gpa. La Fig. 5.3 montre une série des valeurs de fréquence calculées au point X pour divers valeurs de la pression; l interpolation du zéro de cette fonction permet d estimer facilement la valeur critique de pression responsable pour l instabilité, que rend 18 GPa à peu près. La discussion suivante concerne le type de superstructure issue de la transition. Apparemment l instabilité dans X implique une structure tetragonale, avec des côtés a 2 a 2 a, où a est le paramètre cubique du réseau ZB. Le volume de la maille primitive est ainsi doublé. On trouve une certaine similarité entre ce type de doublage de la maille cristalline avec la structure Cmcm, expliquée dans la Fig L analyse microscopique des déplacements atomiques lors de la transition displasive peut être fait en regardant le vecteur propre du mode de vibration qui devient mou. Le sixième chapitre, Effet de la pression sur la dynamique de réseau dans (Zn,Be)Se, décrit une recherche combinée (théorie expérience, avec participation des équipes française et indienne) sur le système mixte avec une substitution sur le sous-réseau cationique, et notamment ma contribution dans le mis en oeuvre des calculs et leur interprétation. La motivation pour cette recherche est due du fait que la dynamique de réseau des semiconducteurs pseudobinaires constitue un point fort de la recherche au sein de mon laboratoire d accueil en France lors du travail de thèse; une approche dite modèle de percolation et avancée par Olivier Pagèsadéjà permis d expliquer les détails des spectres de vibration des alliages binaires en fonction de la concentration. Le but principal de cette approche est, lors de la modélisation des alliages, de dépasser les limitations de l approximation de cristal virtuel, qui néglige des fluctuations de concentration àl échelle mésoscopique. Lorsque on prend en compte qu une espèce de la liaison chimique donnée peut se trouver dans l environnement variable d un point à l autre du cristal, localement riche ou pauvre en tel ou l autre composant chimique présent dans un alliage, ces différences dans l entourage cristallin ont pour conséquence la diversification des longueurs de liaison en équilibre et, dans le prochain pas de l argumentation, à une certaine diversification du mode de vibration caractéristiques pour une liaison en question. En somme on parle d un concept une liaison deux modes, car les deux modes de vibration sont souvent discernables en les spectres de vibration où, d après l approximation du cristal virtuel, on ne peut attendre qu une. Les alliages (Zn,Be)Se sont déjà objet d études expérimentales (par la spéctroscopie Raman) et des calculs premiers principes. Une structure bi-modale du xvi

19 spectre Raman, surtout dans le domaine spectrale des vibrations du Berillium, a été détectée, expliquée dans le cadre du modèle de percolation, et quantitativement confirmée dans les calculs premiers principes. Maintenant la pression extérieure est un paramètre important susceptible d affecter les tendances observés et d en tirer certaines conséquences à propos des mécanismes élastiques. Une observation intéressante est que les deux composés parents de l alliage (Zn,Be)Se, ZnSe et BeSe, existent dans la phase ZB sous conditions ambiantes, mais manifestent une comportement différente sous pression: tandis que ZnSe se transforme dans la phase RS, le BeSe prend la structure hexagonale du type NiAs. Les pressions critiques de transition sont très différentes: 56 GPa pour BeAs (ZB NiAs) et 13 GPa pour ZnSe (ZB RS). Une question intéressante concerne le comportement des liaisons Be Se lorsque leur cristal hôte rich en ZnSe subit une transition vers la phase RS. La part expérimentale du travail (faite par Gopal Pradhan et Chandrabhas Narayana du Jawaharlal Neru Centre for Advanced Scientific Research à Jakkur, Inde) comporte les études par spéctroscopie Raman du jeu des modes caractéristiques de vibration dans le système mixte ; la séparation (jusqu àδ 40 cm 1, entre les peaks principales dans la région spectrale de BeSe) ou, au contraire, la jonction des peaks sous pression. La Fig donne un exemple de l évolution des spectres pour un alliage representative, Zn 0,76 Be 0,24 Se. Trois singularités sont indiquées, dont une ( C ), correspondante à une jonction des modes initialement séparés dans le domaine spectrale de Be Se à partir de la pression de 14 GPa à peu près, fait l objet de l analyse théorique. Les calculs premiers principes ont été faits sur une supercellule cubique de 64 atomes, dont soit une soit deux impuretés de Be (dans le dernier cas, le deux étant voisins du même anion Se) dans le cristal de ZnSe; le calcul a été fait en utilisant le méthode Siesta dans l approche LDA. Lorsque la pression a été variée comme un paramètre extérieur, la structure cristalline a été chaque fois relaxée, et les modes de vibration calculés par le méthode de phonons gelés. Le but de ces simulations consiste en estimation quantitative des paramètres essentiels du modèle de percolation la fréquence du mode d impureté isolée et la séparation entre les modes différents de vibration ( le long de la chaîne ou perpendiculaire àlachaîne ) de deux impuretés, en fonction de la pression externe. J ai démontré que, effectivement, le calcul reproduit une observation expérimentale de la jonction des modes de vibration Be Se sous pression. Grâce à une possibilité d analyser le caractère de tous modes de vibration d après le calcul, on peut noter que la jonction de deux modes arrive suite au refroidissement progressive des liaisons Be Se dans une petite région où ils sont obligées de s adapter à la structure non naturelle de l environnement cristallin ZnSe. Comme une illustration de décalage des fréquences de vibration en fonction de longueurs de liaison, les résultats des calculs réalisés auparavant par une thésarde de O. Pagès, Jihane Souhabi, pour le système Ga(As,P), en utilisant la même xvii

20 taille des supercellules que les susmentionnées, sont montrés en Fig Même si la substitution dans ce cas est effectuée sur le sous-réseau anionique, l effet principal reste identique: on détecte un décalage entre des fréquences de vibration associée à une impurété isolée de P dans GaAs et une paire de tels impuretés, avec un doublet de percolation d ordre Δ 12 cm 1. Un tel doublet se manifeste lorsque la liaison concernée (Ga P, alors la plus courte dans l alliage en question) vibre dans deux environnements différents, un riche en GaAs et un autre riche en GaP. La situation dans (Zn,Be)Se est largement similaire. La Fig. 6.2 montre schématiquement les modes de vibration associés aux impuretés soit isolés soit interagissants mutuellement, et le placement des lignes de vibration correspondantes à ces deux situations. Cette analogie avec l alliage Ga(As,P) permet de comprendre l origine de l anomalie C dans le spectre de (Zn,Be)Se sous pression, prenant en compte que le motif de vibration classé comme bond bending par rapport aux impuretés est au même temps une vibration bond stretching de point de vue du cristal principal. Alors C est une manifestation d une congélation graduelle des liaisons Be Se qui se trouvent dans les domaines minoritaires riches en BeSe lorsque ces derniers sont obligés d accepter une structure RS imposée par les régions ZnSe, qui est non naturelle pour BeSe. Le septième chapitre, Modélisation computationnelle des proprietés structurelles, électroniques et thermodynamiques de l alliage Cd(S,Se), explique la construction du diagramme de phases concentration température et discute de la variation des paramètres structuraux pour les compositions intermédiaires. La motivation pour le choix des systèmes est la suivante. CdS et CdSe sont les semiconducteurs de grande bande interdite, qui trouvent leur usage dans l opto-électronique, surtout l optique non-linéaire, et dans la fabrication des diodes électroluminescentes et des lasers. Un besoin d avoir une largeur de la bande interdite précisément controlée peut être accédé par variation de la composition. Les systèmes mixtes CdS x Se 1 x peuvent être fabriqués dans toute gamme de concentrations x = 0 1, ce que résulte en une bande interdite d entre 2,44 ev pour CdS et 1,72 ev pour CdSe. Les longueurs d onde corréspondentes sont de 509 jusqu à 720 nm, que couvre presque tout l intervalle visible de spectre. Un matériel idéal par rapport à son efficacité opto-électronique serait de suivre une demi-voie entre le CdS (susceptibilitéélevée; temps de réponse long) et CdSe (temps de réponse plus court mais susceptibilité moins haute). Un grand nombre d études concentrés sur l usage possible de Cd(S,Se) pour photovoltaïque et photoélectrochimie existent déjà. De plus, Cd(S,Se) semble d être une bonne substance active pour la construction des lasers semiconducteurs dans le domaine visible. Les proprietés structurelles et électroniques des systèmes purs CdS, CdSe et des superstructures de compositions intermédiaires, générées dans le cadre de l approche SQS pour supercellules des 32 atomes, ont étéétudiées par le xviii

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